Заснувавши обитель, княгиня Олександра прийняла постриг під іменем Анастасії.
В основу діяльності черниць і послушниць була покладена ідея «живого чернецтва» – відродження стародавніх монастирських традицій просвітництва, милосердя, допомоги стражденним. Першою ігуменею монастиря була черниця Неофіта, перекладена в Київ з московського пристрасного монастиря.
З понад 30 споруд монастиря (терапевтичний і хірургічний корпус монастирської лікарні, фельдшерська школа, училище для дівчаток, золотошвейні і іконописна майстерні, книжкові та іконні лавки, каплиця з музеєм, хлібопекарня, квасоварні, притулки для сиріт, сліпих і хворих тощо) збереглося 15, дев'ять з яких мають історико-архітектурну цінність. Перлиною монастирського архітектурного ансамблю є пятнадцатікупольний собор Святого Миколи Мірлікійського, побудований в 1896-1911 рр. і названий на честь святителя Миколая – архієпископа, який жив в III-IV ст. в м. Миру в Лікії і мав славу чудотворця, покровителя нужденних. Цікаві також церква Покрови Пресвятої Богородиці, побудованої в 1889-90 рр. з келіями, в яких проживала монахиня Анастасія; терапевтичний корпус монастирської лікарні з домовою церквою на честь ікони Божої Матері «Всіх скорботних Радість» (1897-98).
Центральна монастирська площа організована на рівні двох терас: верхньої із собором Св. Миколи Мірлікійського; нижньої – з церквою Покрови Пресвятої Богородиці і входом в підземну церкву в честь ікони Божої Матері «Живоносне джерело» в нижньому ярусі собору.
