Гордість музею – найповніша колекція художніх творів художника (понад 700), рідкісні автографи, світлини, прижиттєві видання «Кобзаря», меморіальні речі, архівні матеріали та документи. В експозиції представлені майже всі видання творів Т. Шевченка, їх переклади мовами народів світу, колосальна українська та зарубіжна шевченкіана.
Широко показана жанрова розмаїтість Шевченкового образотворення: портрети, сюжетні композиції, краєвиди. Академік гравюри, він знаний і як видатний офортист XIX ст.
Серед раритетів музейного зібрання – портрет В. Жуковського пензля Брюллова, за який Шевченка викупили з кріпацтва; твори художників-сучасників поета – В. Штернберга, П. Бориспольця, І. Соколова, П. Федотова, М. Сажина. Колекція постійно поповнюється творами сучасних українських художників, які шукають нового пластичного втілення Шевченкового світу. Нині музейна колекція нараховує 79 тисяч унікальних пам'яток.
