Гордость музея – самая полная коллекция художественных произведений художника (более 700), редкие автографы, фотографии, прижизненные издания «Кобзаря», мемориальные вещи, архивные материалы и документы. В экспозиции представлены почти все издания произведений Т. Шевченко, их переводы на языки народов мира, колоссальная украинская и зарубежная шевченкиана.
Широко показано жанровое разнообразие в творчестве Шевченко: портреты, сюжетные композиции, пейзажи. Академик гравюры, он известен и как выдающийся офортист XIX века.
Среди раритетов музейного собрания – портрет В. Жуковского кисти Брюллова, за который Шевченко выкупили из крепостного рабства; произведения художников-современников поэта – В.Штернберга, П.Бориспольца, И.Соколова, П.Федотова, М.Сажина. Коллекция постоянно пополняется произведениями современных украинских художников, которые ищут нового пластического воплощения Шевченкового мира. Сейчас музейная коллекция насчитывает 79 000 уникальных экспонатов.
